來源：【中國科學(xué)院】

實現(xiàn)光生載流子的快速輸運和物理空間高效分離是獲得高性能光伏器件的必要條件。這需要載流子在光吸收層具有高遷移率和低復(fù)合率，其在光吸收層和電子/空穴傳輸層界面處的分離和后續(xù)輸運同樣對器件性起著決定影響?？蒲腥藛T研制出晶粒尺寸接近微米量級的高性能鹵化鉛鈣鈦礦多晶薄膜，光生載流子在這些薄膜中的有效擴散長度超過薄膜厚度，能夠以極低的復(fù)合率快速輸運。鈣鈦礦薄膜制備技術(shù)的進步帶來了器件性能大幅度提升，使得器件界面性質(zhì)成為制約鈣鈦礦太陽能電池發(fā)展的主要因素。

對于正型結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池，通過在鈣鈦礦薄膜表面構(gòu)建二維/三維異質(zhì)結(jié)構(gòu)已被證實可以有效調(diào)控器件頂界面的能級結(jié)構(gòu)，從而提高光生載流子的分離和后續(xù)輸運效率。而由于界面修飾材料極易被后續(xù)鈣鈦礦薄膜制備過程破壞，器件的埋底界面（下界面，即鈣鈦礦光吸收層/電子傳輸層界面）的鈍化修飾仍處于發(fā)展階段。

近日，中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心與華僑大學(xué)、瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院等合作，發(fā)展了一種重構(gòu)器件埋底界面能級結(jié)構(gòu)的方法。這種方法以自擴散摻雜工藝為基礎(chǔ)，能夠在鈍化器件埋底界面缺陷的同時，實現(xiàn)界面光生載流子的高效分離。8月25日，相關(guān)研究成果以Robust Interfacial Modifier for Efficient Perovskite Solar Cells: Reconstruction of Energy Alignment at Buried Interface by Self-Diffusion of Dopants為題，發(fā)表在《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）上，并申請相關(guān)專利。

科研人員在鈣鈦礦薄膜與二氧化錫（SnO2）電子傳輸層的界面處引入一種氨基酸衍生物L(fēng)-天門冬氨酸鉀（PL-A）來調(diào)控器件埋底界面的性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，PL-A上的羧基（-COO-）能夠與SnO2相互作用，鈍化SnO2表面缺陷；同時，PL-A上的氨基（-NH2）與PbI2發(fā)生配位反應(yīng)，鈍化鈣鈦礦薄膜的下表面缺陷（圖1）。在這些作用下，光生載流子在鈣鈦礦薄膜/電子傳輸層界面處的非輻射復(fù)合得以抑制。進一步分析發(fā)現(xiàn)，PL-A的鉀離子能夠擴散進入鈣鈦礦薄膜中，形成梯度摻雜（圖2a-f），從而優(yōu)化界面處鈣鈦礦一側(cè)的能級結(jié)構(gòu)（圖2g-h），促進載流子在薄膜內(nèi)的傳輸。計算結(jié)果表明，界面處的PL-A形成取向分布（圖1e），所產(chǎn)生附加偶極能夠調(diào)控SnO2功函數(shù)，從而減小開路電壓（Voc）損失。在上述這些作用的協(xié)同優(yōu)化下，器件的性能得以顯著提升。結(jié)合團隊前期在器件頂界面性能優(yōu)化的研究基礎(chǔ)（Nano Energy2021, 90, 106537），光電能量轉(zhuǎn)換效率最高可實現(xiàn)23.74%（圖3）。此外，這種界面修飾工藝在大面積器件制備中也展現(xiàn)出良好的性能提升效果。

研究工作得到國家自然科學(xué)基金、遼寧省自然科學(xué)基金、沈陽材料科學(xué)國家研究中心等的支持。

論文鏈接

圖1.PL-A處理SnO2薄膜的XPS圖譜：（a）Sn 3d精細譜、（b）未處理薄膜O 1s精細譜、（c）PL-A處理后薄膜O 1s精細譜，（d）PL-A處理前（藍線）后（紅線）SnO2薄膜和純相PL-A（黑線）的FTIR圖譜，（e）PL-A在SnO2（010）晶面上的分布示意圖，圖中粉色、黃色、淺粉色、淺藍色和藍色原子分別代表C、H、O、N和Sn原子。

圖2.（a）PL-A處理前（參比樣品）和處理后（目標樣品）ITO/SnO2/Perovskite復(fù)合結(jié)構(gòu)的陰離子縱向分布曲線，（b）PL-A處理前后ITO/SnO2/perovskite/Spiro-OMeTAD/Au器件中的陽離子縱向分布曲線，PL-A處理前后SnO2以及鈣鈦礦表面的電勢分布：（c）未處理SnO2薄膜、（d）PL-A處理后SnO2薄膜、（e）在未處理SnO2薄膜表面生長的鈣鈦礦薄膜、（f）在PL-A處理后SnO2薄膜表面生長的鈣鈦礦薄膜，PL-A處理前（g）和處理后（h）器件埋底界面能級結(jié)構(gòu)示意圖。

圖3.鈣鈦礦太陽能電池器件的結(jié)構(gòu)示意圖（a）和SEM截面圖像（b），利用不同濃度PL-A處理的器件能量轉(zhuǎn)換效率統(tǒng)計結(jié)果（c）和最佳J-V曲線（d），PL-A處理前后最佳性能器件的IPCE曲線（e）、J-V曲線（f）、SPO曲線（g）和回滯因子HI統(tǒng)計結(jié)果（h）。

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